У 1862 р Поль закінчив ліцей і вступив на юридичний факультет університету. Але через матеріальні нестатки сім'ї в 1864 р почав працювати дрібним службовцем в страховій компанії, після в мерії одного з паризьких районів, потім в сільській ратуші.
Вірші почав писати ще в шкільні роки. Одне з них - «Смерть» (1858) послав В. Гюго. У 1863 р його вперше надрукували, це був сонет «Пан Прюдом», який підтвердив захоплення групою «Парнас».
У 1866 г.вишлі збірники «Сатурнічние поезії» і «Вишукані свята» (1868). Похвальні відгуки на збірники дали А. Франс і В. Гюго. Однак, широка публіка не зрозуміла віршів Верлена, тривалий час популярність обходила його стороною.
У 1869 р у віці двадцяти п'яти років Верлен закохався в шістнадцятирічну Матильду Моті, і на наступний рік вони одружилися. До збірки «Добра пісня» (1870) увійшли твори, які він присвятив своїй дружині, вважав її звільненням від «грішних пут». Однак, надії на щасливе сімейне життя не виправдалися.
У 1871 р Верлен приєднався до Комуні і в цьому ж році в його житті з'явився поет Артюр Рембо. Верлен і Рембо брали участь в зборах літературних гуртків «Погані хлопці» і «Чертихателі», пиячили, їх дружба перерасла, як вони виражалися, в «жорстоку пристрасть» двох поетів. Через Рембо Верлен свариться з Матільдою.
У 1872 р ховаючись від переслідувань за участь у Паризькій комуні, поет покинув будинок, дружину, дитину і відправився разом з другом в подорож - в Англію, потім до Бельгії.
Роз'їжджаючи по Європі Верлен і Рембо шукали разом і окремо своє місце в мистецтві. Однак, між ними відбувалися нескінченні сварки, розставання і примирення. Кульмінація настала, коли в 1873 р в Брюсселі Верлен, не пам'ятаючи себе від випитого, вистрілив в Рембо і потрапив йому в зап'ясті. Артура Рембо забрали в лікарню, а Верлена заарештували.
Звинувачений у замаху на вбивство, поет був засуджений до двох років позбавлення волі. У в'язниці Верлен написав вірші, які увійшли до збірки «Романси без слів» (1874). Це вершина музичності Верлена. У в'язниці поет дізнався, що дружина подала на розлучення. Коли в 1875 році він вийшов з в'язниці, ніхто не зустрічав його біля воріт, крім старенької матері.
Рембо і Верлен побачилися ще раз в 1875 р і геть посварилися. Більше вони не бачилися. Повернувшись в Париж, а після переїхавши до Лондона, Верлен намагався налагодити своє життя: викладав мови, займався сільським господарством, але, в кінці-кінців, повністю віддався літературній праці.
У 70-80-і рр. поет все більше звертається до Бога. Релігійне настрій відбилося в його збірнику «Мудрість» (1881). У 1884 р виходить збірка «Колись і недавно» і книга літературно-критичних статей «Прокляті поети», куди увійшли нариси про шістьох поетів, у тому числі і про Артура Рембо, Стефана Малларме і самого Поля Верлена.
У 1885 г.офіціально оформлений розлучення Верлена і Матильди. Матильда виходить заміж за Бьянвеню-Огюста Дельпорт і в зв'язку зі зміною прізвища знімає заборону на публікацію «Осяянь» Рембо, необачно залишених Верленом на зберігання кузена Матильди.
У 1886-1887 рр. Верлена сильно турбує здоров'я, він кочує з лікарні в лікарню. У 1889 р за рахунок друзів лікується на курорті в Екс-ле-Бен.
У 1890 р міністерство народної освіти виплачує Верлену допомога в розмірі 200 франків. У цьому ж році виходить збірка «Присвяти». А в Брюсселі підпільно виходить збірник еротичних віршів Верлена «Жінки».
Естетичні переконання поета отримують досконалу форму в збірниках останнього періоду «Любов» (1888), «Щастя» і «Пісні для неї» (1891).
Верлен знайомиться з Ежені Кранц, колишньої танцівницею. Ежені стає коханкою Верлена, періодично йдучи від нього, в період безгрошів'я.
У 1892 р перебуваючи в лікарні, Верлен випускає автобіографічну прозу «Мої лікарні». В цьому році. в Марселі від саркоми вмирає Артюр Рембо, а в 1895 р виходить повне зібрання творів Артура Рембо з передмовою Верлена.
Вірші Верлена отримали шалену популярність і визнання, яке прийшло надто пізно, здоров'я письменника похитнулося. Талановитий поет хворів і майже постійно змушений був знаходитися в лікарнях. Письменник Ж. Ренар зазначив у своєму щоденнику 1892 г. «Від Верлена не залишилося нічого, крім нашого культу Верлена».