Він відвідував Коледж Трійці при Кембриджському Університеті, кинувши його незадовго до отримання ступеня. Незабаром після цього він був представлений Джорджу Сесіль Джонсу, члену Герметичного Ордена Золотої Зорі. Золота Зоря була окультних суспільством, очолюваним С. Л. Макгрегором Матерса, де вивчали магію, каббалу, таро, алхімію, астрологію та інші герметичні дисципліни. В цей орден, вплив якого на сучасний західний окультизм було величезним, входили багато відомих адепти (в тому числі А. Е. Уайт, Діон Форчун і В. Б. Йетс).
Кроyлі став адептом Золотої Зорі в 1898 році, і відразу почав швидко підніматися по ступенях посвячення. Однак, в 1900 році орден потряс розкол, і Кроyлі залишає Англію, щоб багато подорожувати по Сходу. Там він вивчає і практикує ментальні та фізичні дисципліни йоги, доповнюючи свої пізнання в ритуальної магії західного стилю методами східного містицизму.
У 1903 році Кроyлі одружується на Роуз Келлі, і вони відправляються в Єгипет на медовий місяць. Після повернення в Каїр на початку 1904 року, Роуз (до цього часу не проявляла ніякого інтересу або знайомства з окультизмом) раптом почала входити в стан трансу, запевняючи свого чоловіка, що бог Гор намагається встановити з ним контакт. Для перевірки Кроyлі відводить Роуз в музей Булак і просить показати йому Гора. Вона пройшла повз кількох добре відомих зображень бога і привела Алістера прямо до розписаної дерев'яної похоронної стелі 26-ій династії, яка зображує Гора, що приймає жертву від померлого, жерця Анх-ф-н-Хонсю. На Кроyлі справив особливе враження факт, що цей експонат мав на музеї інвентарний номер 666 - число, з яким він пов'язував себе з дитинства.
У 1906 Кроyлі знову об'єднався з Джорджем Сесилем Джонсом в Англії, де вони поставили завдання створити магічний орден для продовження того, що було кинуто Золотий Зорею. Вони назвали цей орден A. · .A. ·. (Astron Argon або Astrum Argentium або Срібна Зірка) і він перетворився в основну рушійну силу для передачі містичної і магічної системи тренувань Кроyлі, побудованої на принципах Телеми.
Потім, в 1910 році з Кроyлі зв'язався Теодор Рейсс, глава організації, заснованої в Німеччині і називалася Орден Східних Тамплієрів (OTO). Ця група Вільних Каменярів високого рангу стверджувала, що відкрила вищі секрети практичної магії, які вивчалися на найвищому рівні. Очевидно, Кроyлі зійшовся з ними в поглядах, ставши членом OTO, і з часом зайнявши пост глави ордена, коли Ройса збагнув удар в 1921 році. Кроyлі переформулював ритуали OTO, щоб узгодити їх з Законом Телеми, і поклав на організацію головний обов'язок - встановлення Телеми в світі. Орден також став незалежним від Вільних Каменярів (хоча все ще базувався на тих же схемах) і відкрив можливість членства в ньому жінкам і чоловікам, що не були масонами.