У 1962 р почав диригентську кар'єру - спочатку в Ізраїлі, потім зробив турне по Австралії. З 1964 р Баренбойм все більше часу присвячував диригування. У 1960-70-і рр. він багато диригував Англійським камерним оркестром (в 1964-75 рр. був головним диригентом), як соліст і диригент записав все фортепіанні концерти Моцарта. У 1973 р дебютував як оперний диригент, поставивши «Дон Жуана» Моцарта на фестивалі в Единбурзі.
Баренбойм продовжує займатися виконавською діяльністю, даючи сольні концерти, граючи з оркестром і в камерних ансамблях і роблячи численні записи. Серед диригентів, з якими Баренбойм виступав і робив записи, - В. Фуртвенглєр, Л. Стоковський, І. Кріпс, І. Маркевич, О. Клемперер. З. Мета і інші. Серед його партнерів по ансамблям і виступів з Баренбойм - диригентом - Жаклін Дю Пре, Е. Башкірова (див. Нижче), А. Стерн. І. Перлман. Г. П'ятигорський. П. Цукерман. Д. Норман, Д. Фішер-Діскау, Арт. Рубінштейн, К. Керзон (1907-1982), В. Ашкеназі. Е. Бронфман і інші.
Баренбойм виконує і записує не тільки окремі твори, але великі музичні цикли. Для музичних трактувань Баренбойма характерні стриманий темп, деталізована фразування, іноді густа, насичена милозвучність. До числа його фортепіанних досягнень називають протоколами всіх концертів і сонат Моцарта і Бетховена (сонати Бетховена Баренбойм записав двічі), головним диригентським досягненням вважається виконання на фестивалі в Байройті опер Вагнера - «Тристан і Ізольда» і тетралогії «Кільце Нібелунгів» і запис цього виконання. У його виконавському фортепіанному репертуарі переважають твори Моцарта, Бетховена, Шуберта, Дебюссі і твори 20 ст. В репертуарі Баренбойма-диригента - весь основний оперний репертуар, німецька симфонічна музика, музика 20 ст. Баренбойм - перший виконавець «Оди Єрусалиму» Д. Мійо (1973).