Спектроскопічне прояв водневого зв'язку і методи розрахунку енергії н-зв'язку

Як вже раніше зазначалося, найбільш яскравий прояв водневого зв'язку в коливальному спектрі полягає в зміщенні основних частот і обертонів для тих груп, які утворюють зв'язок. У разі води це смуги, що характеризують коливання О - Н-груп.

До утворення водневого зв'язку чутливі так-же ширина і інтенсивність смуги валентного колеба-ня [93, 104-108]. Поява спотворень в коливальних спектрах (зміщення і розширення смуги, зміна ін-інтенсивності) при утворенні водневого зв'язку на-стільки характерні, що можуть служити критерієм нали-Чия Н-зв'язку. При цьому інтегральна інтенсивність смуги валентних коливань в ряді випадків виявляється найбільш чутливою величиною до утворення зв'язку Іноді вона збільшується навіть на порядок [72].

Що ж стосується розширення ІК-смуг і ліній комбі-націон розсіювання світла при утворенні водневого зв'язку, то механізм цього явища до теперішнього часу ще не з'ясований

Ландсберг і Баришанская вважали, що розширення лінії комбінаційного розсіювання світла, що відноситься до коливання О - Н-групи, обумовлено флуктуацией взаємних розташувань обурених і возмущающіч молекул внаслідок теплового руху [109]. Основний же ознака водневого зв'язку - зміщення частоти колі-банія обуреної Про - Н-групи. Чим менше расстоя-ня між атомом кисню гідроксильної групи однієї молекули і обурюють атомом кисню дру-гой, тим більше величина обурення і тим більше зсув.

1 (зазвичай в цій галузі смуги мають полуширину більше 200 см

Існує й інша точка зору на ушіреніз смуги, так звана преддіссоціонная теорія [112] Відповідно до цієї теорії, розмиття смуги відбувається в результаті переходу енергії збудження зв'язку А - Н на зв'язок Н. В, що викликає дисоціацію зв'язку Н. В. У результаті має місце розмиття енергетичних рів-ній збудженого стану, т. е. система АН. В ока-ни опиняються в стані з безперервним значенням енергії.

При вивченні системи, компоненти якої утворюють водневий зв'язок, при з'ясуванні природи і механізму такої взаємодії в більшості випадків виникає необхідність в оцінці міцності водневих зв'язків.

Слід зауважити, що методи розрахунку, засновані на термодинамічних дослідженнях, не завжди можливі, а часом не задовольняють необхідним вимогам точності. У таких випадках незамінним є метод, що дозволяє розрахувати енергію подібного межмоле-кулярного взаємодії зі зміщення характеристи-чеських смуг будь-якої з взаємодіючих груп в ІЧ-спектрі поглинання.

Існування лінійної залежності між зміщення-ням частоти і енергією водневого зв'язку вперше було знайдено Беджер і Бауером [104, 105]. За їхніми даними

Де Е - енергія в ккал; vo- частота коливань изолиро-ванною зв'язку.

Надалі число досліджень по встановленню експериментального підтвердження подібної зависи-мости незмірно зростала [117-124]. Горді і Стан - форд, спостерігаючи зсув частоти дейтерометанола в основних розчинниках, виявили кореляцію між зрушенням частоти і константою основності розчинника [96, 125]. Це стало хоча і непрямим, але досить переконливим доказом існування пропор-циональности між зміщенням частоти і енергією водневого зв'язку. В даний час припущення про те, що величина зсуву частоти валентного колеба-ня А - Н-зв'язку є мірою міцності Н-зв'язку, стало загальноприйнятим.

Подальший розвиток ця ідея отримала в роботах Соколова, який на основі квантовомеханических рас-четов вивів співвідношення між зміщенням частоти, обумовленим водневої зв'язком, і енергією розриву зв'язків А Н і Н. В [98-101]:

Де D-енергія дисоціації ізольованою зв'язку А-Н: vo-частота коливань ізольованою зв'язку; рь р2-коеф-фициент.

Цю формулу можна використовувати для з'єднань, що містять ОН-групу, в тому числі для води. Примі-ково до зв'язку О-Н. 0 ця формула буде мати вигляд Av / v0 ж • 1,6 • Ю-2 (Е вккал)

Для води, що утворює водневий зв'язок з молекулами-лами навколишнього її середовища, Юхневич і Корякін була отримана залежність між різницею частот валентних коливань води і енергією водневого зв'язку [126]:

£ х = 0,016 (3775-vas-6vas) - 5'8

Де Vas - частота асиметричних коливань молекули води; Av = vas - vs; 6vas = 45 (1 - 104 / Дv2); vs - частота симетричних коливань молекули води; Ех і £ 2 енергії обурюють водневих зв'язків. Гідність цієї формули полягає в тому, що вона враховує взаємний вплив обох ОН-груп молекули води при їх колі-баніі.

Кореляція між енергією Н-зв'язку і величиною інтегральної інтенсивності знайдена Беккер [127].

Йогансен [128, 129] вважає, однак, що енергію Н-зв'язку слід порівнювати не з інтенсивністю, а з її збільшенням для смуги валентного коливання зв'язку А - Н при утворенні водневого зв'язку А - Н. В. Для комплексів типу фенол - (- підставу, R-ОН + підставу і інших він встановив лінійну залежність.

Де АГ - різниця інтегральних інтенсивностей смуг, що відносяться до двох станів молекули - комплексу і ізольованою молекулі (в см2 (моль на одну зв'язок), АН - різниця ентальпій тих же станів в ккал / моло На одну Н-зв'язок. Тут

Слід, однак, відзначити, що хоча інтегральна інтенсивність і є найбільш чутливим при-знаком наявності Н-зв'язку, розрахунок енергії її по зміні інтенсивності ще не отримав належного распростране-ня. Очевидно, це обумовлено рядом причин. От не-які з них: неоднозначність інтегрування, суще-ствование залежності інтенсивності смуги від темпе-ратури, нерівноцінність похибок, що вносяться раз-особистими приладами, специфічні труднощі в вимірюв-ванні абсолютного значення інтенсивності та ін. В зв'язку г цим оцінку величини енергії Н -зв'язку багато дослід-Ватель проводять на основі зсуву частоти валентного коливання однієї з взаємодіючих груп.

Проведення таких визначень справедливо також тому, що існує залежність між зміною інтегральної інтенсивності і зміщенням частоти групи А-Н під впливом водневого зв'язку [131].

Схожі статті